Title Razvoj i primjena imobiliziranih kompozitnih fotokatalizatora dobivenih sol-gel postupkom Title (english) Development and application of immobilized composite photocatalysts obtained by solgel process Author Igor Jajčinović Mentor Ivan Brnardić (mentor)Mentor Ivana Grčić (komentor)Committee member Ivan Brnardić (predsjednik povjerenstva)Committee member Ivana Grčić (član povjerenstva)Granter University of Zagreb Defense date and country 2025-01-13, Croatia Scientific / art field, TECHNICAL SCIENCES Universal decimal classificationUDC ) 621 - Mechanical engineering. Nuclear technology. Machinery Abstract Onečišćenje okoliša je tema kojom se čovječanstvo već dugo susreće i istražuje. Jedna
od sastavnica okoliša je voda bez koje nema života te je onečišćenje i zaštita voda tema
istraživanja brojnih znanstvenika. Nova istraživanja pokazuju prisutnost mikoonečišćujućih
tvari u prirodnim, otpadnim ili već pročišćenim vodama. U mikroonečišćujuće tvari ubrajaju se
humani i veterinarski lijekovi, kemikalije iz industrije, pesticidi, koji uslijed kontinuiranih
proizvodnih procesa, stalno pronalaze svoje mjesto u okolišu, uglavnom kao rezultat istih ili
uslijed odlaganja neiskorištenih ili zastarjelih proizvoda i izlučevina. Zbog svojih fizikalnokemijskih
svojstava, mnoge od tih supstanci ili njihovih bioaktivnih metabolita mogu završiti
u vodama gdje akumulacijom izazivaju neželjene učinke kod kopnenih ili vodenih organizama.
Za pročišćavanje ove vrste onečišćenja u vodama mogu se koristiti napredni oksidacijski
procesi kao što je fotokataliza. Da bi odvijao proces fotokatalize potreban je fotokatalizator i
izvor zračenja.
U ovom radu korišten je fotokatalizator titan(IV) oksid (TiO2) zbog svoje dostupnosti,
kemijske i biološke inertnosti, ali i dobrih fotokatalitičkih svojstava. Kako bi se olakšala
njegova primjena u usporedbi sa suspendiranim oblikom provedena je njegova imobilizacija na
mrežu od staklenih vlakana sol-gel postupkom. Istraživano je mogu li se u procesu sušenja
primijeniti i mikrovalovi zbog same brzine sušenja i pripreme fotokatalizatora te je utvrđen
negativan utjecaj. Daljnje istraživanje bilo je usmjereno prema dopiranju TiO2 višeslojnim
ugljičnim nanocijevima (MWCNT) i grafen oksidom (GO) s ciljem poboljšanja fotokatlitičke
aktivnosti TiO2 pri Sunčevom zračenju. Dopiranje je provedeno s različitim udjelima MWCNT
u odnosu na masu TiO2: 1,5, 5, 10, 25, 50 i 100 mas.%. Najbolju fotokatalitičku aktivnost
pokazao je fotokatalizator dopiran s 10 mas.% MWCNT u usporedbi s pripravljenim TiO2
fotokatalizatorom. Na temelju istraživanja fotokatalizatora pripremljenog s MWCNT
pripremljeni su i fotokatalizatori dopirani s GO i to u udjelima od 5, 10 i 25 mas.%. Rezultati
su pokazali da GO negativno utječe na fotokatalizu. Fotokatalitička aktivnost pripremljenih
fotokatalizatora je praćena razgradnjom modalne otopine salicilne kiseline UV-Vis
spektrofotometrom pod simuliranim Sunčevim zračenjem. Salicilna kiselina je korištena kao
primjer mikroonečišćenja koje se uvelike pojavljuje u okolišu jer ima široku primjenu u
lijekovima i kozmetičkim proizvodima. Nadalje, istražena je postojanost pripravljenih
fotokatalizatora te su rezultati starenja na zraku i u vodi pokazali da je moguća višekratna
uporaba pripremljenih fotokatalizatora bez značajnog opadanja njegove aktivnosti.
SEM i EDS analizom potvrđeno je uspješno vezanje TiO2, TiO2 i GO odnosno TiO2 i
MWCNT na mrežicu od staklenih vlakana. Rezultati FTIR spektroskopije za sve pripravljene
fotokatalizatore na mrežicama ukazuju na postojanje kemijske povezanosti TiO2 s mrežicom
pomoću silana. Iz rezultata UV-Vis analize određivanja zabranjene zone kod fotokatalizatora
TiO2 / MWCNT vidljivo je postignuće najboljeg sinergijskog fotokatalitičkog učinka. XRD
analizom potvrđen je najbolji fotokatalitički doprinos MWCNT na fotokatalizator TiO2, a
Mikro-Raman spektroskopijom postizanje kemijskih veza između sastojaka u TiO2 / MWCNT
uzorku. Postignuta je ciljana sinergija svojstava uzorka staklena mrežica / TiO2 / MWCNT što
je uzrokovalo dobivanje fotokatalizatora aktivnijeg u vidljivom dijelu spektra te kao takvim
pogodnim za fotokatalizu uz Sunčevo zračenje.
Abstract (english) Environmental pollution is an issue that humanity has been dealing with and researching
for a long time. One of the components of the environment is water, without which there is no
life, and the pollution and protection of water is the subject of research by many scientists. New
research shows the presence of micropollutants in natural waters, wastewater or already purified
waters. Micropollutants include human and veterinary pharmaceuticals, industrial chemicals,
pesticides, which are constantly released into the environment due to continuous production
processes, mainly through them or through the disposal of unused or obsolete products and
excreta. Due to their physic-chemical properties, many of these substances or their bioactive
metabolites can enter the water, where they accumulate and have undesirable effects on
terrestrial or aquatic organisms. Advanced oxidation processes such as photocatalysis can be
used to eliminate this type of water pollution. In order for the photocatalysis process to take
place, a photocatalyst and a radiation source are required.
It was investigated whether microwaves could also be used for the drying process due
to the speed of drying and the preparation of the photocatalyst, and a negative impact was
determined. Further research was focused on the doping of titanium(IV) oxide (TiO2) with multi
wall carbon nanotubes (MWCNT) and graphene oxide (GO) with the aim of improving the
photocatalytic activity of TiO2 under solar radiation. The doping was carried out with different
proportions of MWCNT in relation to the mass of the TiO2: 1.5, 5, 10, 25, 50 and 100 wt.%.
The photocatalyst doped with 10 wt.% MWCNT showed the best photocatalytic activity
compared to the photocatalyst prepared with TiO2. Based on the study of the photocatalyst
prepared with MWCNT, photocatalysts doped with GO were also prepared in proportions of 5,
10 and 25 wt.%. The results showed that GO has a negative effect on the photocatalysis. The
photocatalytic activity of the prepared photocatalysts was monitored by decomposing the
salicylic acid modal solution with a UV-Vis spectrophotometer under simulated solar radiation.
Salicylic acid was used as an example of a micropollutant that is widely present in the
environment as it is often used in pharmaceuticals and cosmetic products. Furthermore, the
stability of the prepared photocatalysts was investigated, and the results of aging in air and in
water showed that repeated use of the prepared photocatalysts is possible without a significant
decrease in its activity.
SEM and EDS analysis confirmed the successful binding of TiO2, TiO2 and GO, or TiO2
and MWCNT to the glass fiber mesh. The FTIR spectroscopy results for all prepared
photocatalysts on meshes indicate the existence of a chemical connection of TiO2 with the mesh
by means of silane. From the results of the UV-Vis analysis to determine the forbidden zone of
TiO2 / MWCNT photocatalyst, the achievement of the best synergistic photocatalytic effect is
evident. The best photocatalytic contribution of MWCNT to the TiO2 photocatalyst was
confirmed by XRD analysis, and by Micro-Raman spectroscopy the chemical bonds between
the ingredients in the TiO2 / MWCNT sample were confirmed. The targeted synergy of the
properties for the glass mesh / TiO2 / MWCNT sample was achieved, which resulted in
obtaining a photocatalyst more active in the visible part of the spectrum and as such suitable
for photocatalysis with solar radiation.
Keywords
titan(IV) oksid
fotokataliza
mirkoonečišćenja
ugljične nanocijevi
grafen oksid
Keywords (english)
titanium(IV) oxide
photocatalysis
micropollutants
carbon nanotubes
graphene oxide
Language croatian URN:NBN urn:nbn:hr:235:128038 Study programme Title: Doctoral study mechanical engineering, naval architecture, aeronautical engineering, metallurgical engineering Type of resource Text File origin Born digital Access conditions Open access Terms of use Created on 2025-02-07 10:51:54
